開發(fā)高性能的CO2加氫催化劑是CO2利用的關鍵。
近日，中科院化學所劉會貞研究員，韓布興院士報道了通過將單核Ru3+中心（Ru）與以三聚體和2，6-二氨基吡啶為原料合成的含氮、磷聚合物配位，研制了一種CO2加氫制甲酸的多相催化劑。要點1. 含有吡啶氮和磷腈氮的聚合物（N含量：25.9wt.%）中的多氮官能團不僅為穩(wěn)定單核Ru中心提供了一個富含電子的配位環(huán)境，而且通過與CO2分子相互作用促進了CO2的轉化。
要點2. 聚合物配位單核Ru催化劑（Ru/p-DOP-POMs）在水溶液中能促進CO2加氫制甲酸，轉化率高達25.4×103，而且溶液中甲酸鹽濃度可達3.4 mol/L。要點3. 密度泛函理論計算表明，富電子的單核Ru位可以促進H2的解離，這是反應的速率控制步驟，從而提高了催化活性。系統(tǒng)研究表明，單個富電子的Ru中心與富氮聚合物之間的協(xié)同效應提高了催化效率。Bingfeng Chen, et al, CO2 Hydrogenation to Formate Catalyzed by Ru Coordinated with N, P-Containing Polymer, ACS Catal., 2020DOI: 10.1021/acscatal.0c01678https://pubs./doi/10.1021/acscatal.0c01678
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