大順二年（891年）二月，唐昭宗再次任命李克用為河東節(jié)度使，加封隴西郡王，同時任命李克用為檢校太師兼中書令。四月，李克用攻打的云州赫連鐸，圍困赫連鐸一百多天，赫連鐸逃往吐渾。八月，李克用軍隊在太原大肆掠奪。并離開晉、絳，奪取懷、孟二地，又來到邢州（今河北邢臺）作為根據地，攻打鎮(zhèn)州（今河北石家莊）的王镕。 先鋒李存孝奪取臨城，進攻元氏。盧龍節(jié)度使李匡威出兵救王镕，李克用退兵邢州。

景福元年（892年），王镕攻打敗退邢州的李克用，部將李存信、李嗣勛等在堯山擊敗王镕。二月，李克用又與王處存攻打王镕，兩軍在新市交戰(zhàn)，李克用、王處存聯(lián)軍被王镕擊敗。八月，李匡威攻打云州，以牽制李克用的兵力，李克用暗中返回云州，出兵擊敗李匡威。十月，李存孝在邢州叛變李克用。

景福二年（893年），反叛李克用的李存孝向敵軍王镕求救。李克用出兵井陘攻打王镕，又發(fā)書信招降王镕，同時猛攻王镕的平山。王镕懼怕破城，于是和李克用通行求和，向李克用獻帛五十萬匹，并出兵幫助攻打邢州李存孝。

乾寧元年（894年）三月，李克用擒住盤踞邢州的李存孝，并將其處死。同年冬，李克用攻打幽州，李匡儔棄城出逃，李克用追至景城，殺了李匡儔，任命劉仁恭作為留后。

乾寧二年（895年），河中節(jié)度使王重盈去世，他的兒子王珂、王珙爭位，李克用上書請求王珂繼位，鳳翔李茂貞、邠寧王行瑜、華州韓建上書請求王珙繼位。唐昭宗開始左右為難，于是任命宰相崔胤為河中節(jié)度使，后來又同意李克用立王珂。李茂貞等人非常生氣，三處共同起兵前往攻打長安，后聽說李克用也出兵前來，才都收兵回去。六月，李克用攻克絳州， 斬殺刺史王瑤（王珙的弟弟，幫助王珙爭位）。七月，李克用來到河中，同州王行約前去長安，散布謠言說：“李克用的沙陀軍隊十萬人馬殺來了！”王行約想讓唐昭宗移駕邠州，李茂貞的干兒子閻圭也想把唐昭宗劫到鳳翔。一時間長安大亂，唐昭宗出逃來到石門。李克用軍隊在河中一個多月都沒往長安方向進發(fā)，于是唐昭宗派延王戒丕、王允兄兩人在李克用處做事，并告知長安的危急情況。八月，李克用進軍渭橋，被委以邠寧四面行營都統(tǒng)。唐昭宗回到長安。十一月，李克用擊破邠州，王行瑜敗走到慶州后被殺。李克用收兵到云陽，上書請求討伐李茂貞。昭宗慰勞李克用，讓他和李茂貞和解，授予李克用“忠正平難功臣”稱號，封為晉王。這時，晉軍在渭北遇雨六十天，有人勸李克用進長安，李克用沒有下決定。都押衙蓋寓說：“自皇帝從石門回來，都不敢好好入睡，如果我們的軍隊渡過渭河，皇帝更會惶恐不安？這時我們來勤王，為什么要進長安呢？”李克用笑道：“蓋寓都不信我，何況天下其他人呢！”于是收兵回去。

乾寧三年（896年）正月，唐昭宗準備再次任命張浚為宰相，李克用說：”這是朱溫的陰謀呀。“于是上表說：”如陛下早上任命張浚為宰相，那么我晚上就帶兵到朝廷來！“長安人心惶惶，唐昭宗終止了張浚的任命。朱溫攻打兗、 鄆兩地，李克用派李存信借道魏州（今河北魏縣）去救朱宣等人。李存信屯兵莘縣，軍隊在魏州擾民掠物，魏博節(jié)度使羅弘信埋伏部隊攻打李存信，李存信敗退到洺州（今河北永年縣廣府鎮(zhèn)）。李克用親自帶兵攻打魏州，在洹水與羅弘信交戰(zhàn)，期間李克用的兒子李落落被殺。六月，李克用破魏州、成安、洹水、臨漳等十余城。十月，又在白龍?zhí)稉魯∥翰┸?，并攻打觀音門，朱溫救兵趕到，魏博軍之危才解除。

乾寧四年（897年），幽州節(jié)度使劉仁恭叛晉，李克用帶兵五萬攻打劉仁恭，兩軍戰(zhàn)于安塞，李克用大敗。

光化元年（898年），朱溫派遣葛從周攻下縣、洺、磁三州。李克用派周德威出兵青山口，周德威在張公橋遭遇葛從周部隊的襲擊，周德威大敗。同年冬，潞州守將薛志勤去世，李罕之接管潞州，并叛變投靠朱溫。

光化二年（899年），朱溫派氏叔琮攻破承天軍（今山西平定縣東），后又攻破遼州（今山西左權縣），到達榆次（今山西榆次區(qū)），周德威在洞渦擊敗朱琮。同年秋季，李嗣昭再次取澤、潞兩州。

光化三年（900年），李嗣昭在沙河擊敗汴軍，再次奪取洺州。朱溫親自帶兵圍住李嗣昭部隊。李嗣昭敗走，逃至青山口，遇汴軍伏兵，李嗣昭大敗。同年秋季，李嗣昭奪取懷州。同年，汴軍攻打鎮(zhèn)、定兩州，鎮(zhèn)、定兩州都脫離晉王而依附朱溫。

天復元年（901年），朱溫被唐朝加封為梁王。梁軍攻下晉州、絳州、河中，把王珂擒去。晉失去三個同盟，于是寫文書送錢禮向梁求和。朱溫認為晉國已經沒什么實力了，可以直接攻下。于是說：”晉國雖然送來文書要求結盟，但文書措辭傲慢?！耙虼舜笈e進攻晉國。四月，朱琮進入天井，張文敬進入新口，葛從周進入土門，王處直進入飛狐，侯言進入陰地。朱琮奪取澤、潞兩地，其副將白奉國攻破承天軍，遼州守將張鄂、汾州守將李瑭都迎接梁軍前去投降，一時間晉國領地內人心惶惶。這時天降大雨，梁軍士兵很多都得病了，于是梁軍都退兵回去了。五月，晉軍再次奪回汾州，并誅殺了李瑭。六月，周德威、李嗣昭奪取慈、隰兩州。

天復二年（902年），晉軍進攻晉州、絳州，在蒲縣大敗。梁軍乘勝攻下汾、慈、隰三州，并圍住太原。李克用大為恐慌，打算逃到云州，又想逃往大漠，正在猶豫不決。這時，梁軍發(fā)生大規(guī)模疫情，退兵而去，周德威再次奪回汾、慈、隰三州。

天復四年（904年），梁王朱溫迫使唐昭宗遷都至洛陽，改年號為天祐。李克用認為唐天子遷都洛陽是梁王朱溫挾持之下的舉動，并非天子自愿，天祐不能算作正統(tǒng)的唐朝年號，拒絕使用。于是依舊使用天復年號。

天祐二年（905年），李克用與契丹首領耶律阿保機在云中結為兄弟。 天祐三年（906年），梁攻打燕領地滄州（今河北滄州），燕王劉仁恭向李克用借兵。李克用痛恨劉仁恭的反復無常，想不答應。他兒子李存勖進諫說：“這正是我們重新振作的機會。現(xiàn)在天下的形勢，歸附梁的勢力十有七八，像趙、魏、中山這些比較強的割據勢力都沒有不聽從于梁的。因此，黃河以北，沒有梁所擔心的勢力，梁所忌憚的就只有我們和燕王劉仁恭了，如燕、晉合盟，那對梁來說不是什么好事。爭天下要不在乎小節(jié)，而且他常圍困我們但我們卻去幫他解決困難，可以因此作為我們對他的恩德記著，這可以說是一舉兩得，這是不容錯失的機會呀！”李克用認為李存勖說的在理，于是為燕出兵攻破潞州，梁圍燕城的危機才消除。李克用命李嗣昭為潞州留后。 天祐四年（907年），后梁軍隊十萬人進攻潞州，筑夾城將潞州圍住。李克用派周德威救潞州。

后梁開平元年（907年）冬，李克用得重病。同年，后梁篡唐，朱溫稱帝建立后梁，年號開平元年。但李克用還是用唐年號天祐四年。 后梁開平二年（908年）正月辛卯日，李克用去世，享年五十三歲。其子李存勖繼位，將李克用安葬在雁門（屬今山西代縣）。